Defect Engineering of Second Harmonic Generation in Nonlinear Optical Semiconductors*

Second harmonic generation (SHG) plays a key role in developing modern optical devices and quantum optics, as they can expand the wavelength range provided by common laser sources <!--[if supportFields]>lang=EN-US>style='mso-spacerun:yes'> ADDIN EN.CITE <span style='mso-element:field-begin'>style='mso-spacerun:yes'> ADDIN EN.CITE.DATA <![if gte mso 9]>
3C456E644E6F74653E3C436974653E3C417574686F723E4A61696C617562656B6F763C2F417574686F723E3C596561723E323031333C2F596561723E3C5265634E756D3E313630393C2F5265634E756D3E3C446973706C6179546578743E5B312D335D3C2F446973706C6179546578743E3C7265636F72643E3C7265632D6E756D6265723E313630393C2F7265632D6E756D6265723E3C666F726569676E2D6B6579733E3C6B6579206170703D22454E222064622D69643D2278647A7272397365397066397A7165617A32717866647479786664707A66663277326477222074696D657374616D703D2231363434343039313837223E313630393C2F6B65793E3C2F666F726569676E2D6B6579733E3C7265662D74797065206E616D653D224A6F75726E616C2041727469636C65223E31373C2F7265662D747970653E3C636F6E7472696275746F72733E3C617574686F72733E3C617574686F723E4A61696C617562656B6F762C2041736B617420452E3C2F617574686F723E3C617574686F723E57696C6C6172642C204164616D20502E3C2F617574686F723E3C617574686F723E547269747363682C204A6F686E20522E3C2F617574686F723E3C617574686F723E4368616E2C205761692D4C756E3C2F617574686F723E3C617574686F723E5361692C204E613C2F617574686F723E3C617574686F723E4765617262612C2052616C7563613C2F617574686F723E3C617574686F723E4B61616B652C204C6F72656E20472E3C2F617574686F723E3C617574686F723E57696C6C69616D732C204B656E7269636B204A2E3C2F617574686F723E3C617574686F723E4C65756E672C204B6576696E3C2F617574686F723E3C617574686F723E526F73736B792C205065746572204A2E3C2F617574686F723E3C617574686F723E5A68752C20582E20592E3C2F617574686F723E3C2F617574686F72733E3C2F636F6E7472696275746F72733E3C7469746C65733E3C7469746C653E486F74206368617267652D7472616E736665722065786369746F6E7320736574207468652074696D65206C696D697420666F72206368617267652073657061726174696F6E20617420646F6E6F722F6163636570746F7220696E746572666163657320696E206F7267616E69632070686F746F766F6C74616963733C2F7469746C653E3C7365636F6E646172792D7469746C653E4E6174757265204D6174657269616C733C2F7365636F6E646172792D7469746C653E3C2F7469746C65733E3C706572696F646963616C3E3C66756C6C2D7469746C653E4E6174757265204D6174657269616C733C2F66756C6C2D7469746C653E3C616262722D313E4E6174204D617465723C2F616262722D313E3C616262722D323E4E61742E204D617465722E3C2F616262722D323E3C2F706572696F646963616C3E3C70616765733E36362D37333C2F70616765733E3C766F6C756D653E31323C2F766F6C756D653E3C6E756D6265723E313C2F6E756D6265723E3C64617465733E3C796561723E323031333C2F796561723E3C7075622D64617465733E3C646174653E323031332F30312F30313C2F646174653E3C2F7075622D64617465733E3C2F64617465733E3C6973626E3E313437362D343636303C2F6973626E3E3C75726C733E3C2F75726C733E3C656C656374726F6E69632D7265736F757263652D6E756D3E68747470733A2F2F646F692E6F72672F31302E313033382F6E6D6174333530303C2F656C656374726F6E69632D7265736F757263652D6E756D3E3C2F7265636F72643E3C2F436974653E3C436974653E3C417574686F723E4D757461696C6970753C2F417574686F723E3C596561723E323031383C2F596561723E3C5265634E756D3E313630383C2F5265634E756D3E3C7265636F72643E3C7265632D6E756D6265723E313630383C2F7265632D6E756D6265723E3C666F726569676E2D6B6579733E3C6B6579206170703D22454E222064622D69643D2278647A7272397365397066397A7165617A32717866647479786664707A66663277326477222074696D657374616D703D2231363434343039313835223E313630383C2F6B65793E3C2F666F726569676E2D6B6579733E3C7265662D74797065206E616D653D224A6F75726E616C2041727469636C65223E31373C2F7265662D747970653E3C636F6E7472696275746F72733E3C617574686F72733E3C617574686F723E4D757461696C6970752C204D69726964696E673C2F617574686F723E3C617574686F723E5A68616E672C204D696E3C2F617574686F723E3C617574686F723E57752C20486F6E6770696E673C2F617574686F723E3C617574686F723E59616E672C205A68696875613C2F617574686F723E3C617574686F723E5368656E2C20596968616E3C2F617574686F723E3C617574686F723E53756E2C204A756E6C69616E673C2F617574686F723E3C617574686F723E50616E2C205368696C69653C2F617574686F723E3C2F617574686F72733E3C2F636F6E7472696275746F72733E3C7469746C65733E3C7469746C653E3C7374796C6520666163653D226E6F726D616C2220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E42613C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D227375627363726970742220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E333C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D226E6F726D616C2220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E4D673C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D227375627363726970742220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E333C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D226E6F726D616C2220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E28424F3C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D227375627363726970742220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E333C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D226E6F726D616C2220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E293C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D227375627363726970742220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E333C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D226E6F726D616C2220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E463C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D227375627363726970742220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E333C2F7374796C653E3C7374796C6520666163653D226E6F726D616C2220666F6E743D2264656661756C74222073697A653D2231303025223E20706F6C796D6F7270687320776974682072657665727369626C65207068617365207472616E736974696F6E20616E64206869676820706572666F726D616E63657320617320756C74726176696F6C6574206E6F6E6C696E656172206F70746963616C206D6174657269616C733C2F7374796C653E3C2F7469746C653E3C7365636F6E646172792D7469746C653E4E617475726520436F6D6D756E69636174696F6E733C2F7365636F6E646172792D7469746C653E3C2F7469746C65733E3C706572696F646963616C3E3C66756C6C2D7469746C653E4E617475726520436F6D6D756E69636174696F6E733C2F66756C6C2D7469746C653E3C616262722D313E4E617420436F6D6D756E3C2F616262722D313E3C616262722D323E4E61742E20436F6D6D756E2E3C2F616262722D323E3C2F706572696F646963616C3E3C70616765733E333038393C2F70616765733E3C766F6C756D653E393C2F766F6C756D653E3C6E756D6265723E313C2F6E756D6265723E3C64617465733E3C796561723E323031383C2F796561723E3C7075622D64617465733E3C646174653E323031382F30382F30363C2F646174653E3C2F7075622D64617465733E3C2F64617465733E3C6973626E3E323034312D313732333C2F6973626E3E3C75726C733E3C72656C617465642D75726C733E3C75726C3E68747470733A2F2F646F692E6F72672F31302E313033382F7334313436372D3031382D30353537352D773C2F75726C3E3C2F72656C617465642D75726C733E3C2F75726C733E3C656C656374726F6E69632D7265736F757263652D6E756D3E68747470733A2F2F646F692E6F72672F31302E313033382F7334313436372D3031382D30353537352D773C2F656C656374726F6E69632D7265736F757263652D6E756D3E3C2F7265636F72643E3C2F436974653E3C436974653E3C417574686F723E4B7572747A3C2F417574686F723E3C596561723E313936383C2F596561723E3C5265634E756D3E313538353C2F5265634E756D3E3C7265636F72643E3C7265632D6E756D6265723E313538353C2F7265632D6E756D6265723E3C666F726569676E2D6B6579733E3C6B6579206170703D22454E222064622D69643D2278647A7272397365397066397A7165617A32717866647479786664707A66663277326477222074696D657374616D703D2231363430333431373138223E313538353C2F6B65793E3C2F666F726569676E2D6B6579733E3C7265662D74797065206E616D653D224A6F75726E616C2041727469636C65223E31373C2F7265662D747970653E3C636F6E7472696275746F72733E3C617574686F72733E3C617574686F723E4B7572747A2C20532E204B2E3C2F617574686F723E3C617574686F723E50657272792C20542E20542E3C2F617574686F723E3C2F617574686F72733E3C2F636F6E7472696275746F72733E3C7469746C65733E3C7469746C653E4120706F7764657220746563686E6971756520666F7220746865206576616C756174696F6E206F66206E6F6E6C696E656172206F70746963616C206D6174657269616C733C2F7469746C653E3C7365636F6E646172792D7469746C653E4A6F75726E616C206F66204170706C69656420506879736963733C2F7365636F6E646172792D7469746C653E3C2F7469746C65733E3C706572696F646963616C3E3C66756C6C2D7469746C653E4A6F75726E616C204F66204170706C69656420506879736963733C2F66756C6C2D7469746C653E3C616262722D313E4A204170706C20506879733C2F616262722D313E3C616262722D323E4A2E204170706C2E20506879732E3C2F616262722D323E3C2F706572696F646963616C3E3C70616765733E333739382D333831333C2F70616765733E3C766F6C756D653E33393C2F766F6C756D653E3C6E756D6265723E383C2F6E756D6265723E3C64617465733E3C796561723E313936383C2F796561723E3C7075622D64617465733E3C646174653E313936383C2F646174653E3C2F7075622D64617465733E3C2F64617465733E3C75726C733E3C72656C617465642D75726C733E3C75726C3E68747470733A2F2F646F692E6F72672F31302E313036332F312E313635363835373C2F75726C3E3C2F72656C617465642D75726C733E3C2F75726C733E3C656C656374726F6E69632D7265736F757263652D6E756D3E68747470733A2F2F646F692E6F72672F31302E313036332F312E313635363835373C2F656C656374726F6E69632D7265736F757263652D6E756D3E3C2F7265636F72643E3C2F436974653E3C2F456E644E6F74653E00
style='mso-element:field-separator'>[1-3]. Conventionally, the modulation of SHG in nonlinear optical (NLO) materials heavily depends on various external approaches <!--[if supportFields]>style='mso-element:field-begin'>style='mso-spacerun:yes'> ADDIN EN.CITE <span style='mso-element:field-begin'>style='mso-spacerun:yes'> ADDIN EN.CITE.DATA <![if gte mso 9]>
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
style='mso-element:field-separator'>[4-6]. By developing the basic rules on the interplay between defects and SHG effect, we propose an alternative strategy to intrinsically regulate the SHG of NLO materials via defect engineering, which is feasible via controlling the growth conditions.

Taking KBe₂BO₃F₂ (KBBF), the only available deep-ultraviolet NLO material, as a typical example, we have successfully demonstrated that both the static and dynamical SHG susceptibilities of KBBF can be dramatically enhanced by nearly one order of magnitude under the specific growth conditions. This can successfully raise the ranking of SHG intensity of KBBF to a unique position that is comparable or even stronger than many other best known NLO crystals. In general, our basic rules and material demonstration could be easily applied to other NLO materials, representing a novel direction to control the SHG effect of NLO materials. Since SHG is one of the foundations in developing modern optical devices and quantum optics, our concept may be applied to greatly modulate the basic device performance of many NLO-based optical devices.